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压力诱发的反常有序-无序相变研究获进展

香港分分彩怎么玩 2020年05月21日 11:24:18 来源:仪表网人气:9266
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  【仪表网 仪表研发】高压是研制具备特殊性能新材料的重要技术手段,高压能够合成许多在常规条件无法形成的新结构,并在常压下以亚稳相存在。高压在自然界广泛存在,比如天体内部就处于高压状态,研究压力有关的物质态是认识自然界实体物质的重要前提。
 
  钙钛矿结构是功能材料的重要结构载体,也是地球内部占比最大的地幔物质的主要结构形态,对高压科学具有特殊意义。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件实验室靳常青团队长期开展类钙钛矿新材料的高压研制,通过高压技术创新,设计并研制发现了多种含有钙钛矿结构基元的功能新材料。
 
  钙钛矿是指一类陶瓷氧化物,其分子通式为ABO3 ;此类氧化物最早被发现,是存在于钙钛矿石中的钛酸钙(CaTiO3)化合物,因此而得名。由于此类化合物结构上有许多特性,在凝聚态物理方面应用及研究甚广,所以物理学家与化学家常以其分子公式中各化合物的比例(1:1:3)来简称之,因此又名“113结构”。呈立方体晶形。在立方体晶体常具平行晶棱的条纹,系高温变体转变为低温变体时产生聚片双晶的结果。
 
  有序-无序转变一直是材料科学的前沿和难点,材料中原子有序度可以直接决定晶体结构、稳定性、磁性、热导、电导、弹性模量等性能参量,对材料性能有着极为重要的影响。人们通常利用温度和组分调控材料的有序度,作为独立于温度、组分的热力学变量,压力对材料有序-无序转变的作用同样显著。
 
  热力学变量(thermodynamic variable)是确定热力学系统的宏观状态和少数宏观可测量的性质的物理量,如温度、体积、压力和成分等。对于给定的热力学系统,需要多少个变量方能确定其状态,要由实验来决定。例如实验证明,对于一定量的某种气体,只需要温度、体积和压力中任两个变量就确定它的状态热力学变量中不包括系统整体的速度和位置这样的力学变量二
 
  近期,靳常青团队在高压合成的B位双钙钛矿结构功能材料研究上取得新进展。对于已知的大部分材料,压力将增加结构配位数,并且趋向于使材料有序化。B位双钙钛矿(A2B'B''O6)中B位由同比例的两种离子(B'B'')填充,前人在双钙钛矿材料中仅有压力增加B位有序度的报道,对于此现象的解释是B位的无序化会增加晶胞体积,使得无序结构在高压下无法稳定存在。靳常青团队副研究员邓正与博士李文敏、赵建发运用高压技术成功研制了B位有序双钙钛矿新材料Y2CoIrO6,首次发现合成压力导致的B位无序化相变。
 
  随着计算技术的发展,通过解算复杂模型得到化学平衡数据及其它热力学数据已成为现实,大量优秀的基于吉布斯能最小化的相图计算软件及其配套数据库的开发取得了长足的进展,并且由此衍生了一门新兴交叉学科。热力学计算非常重要,无论是搞工艺开发还是工程设计,都需要作热力学计算。只是大部分比较复杂的计算都用计算机来完成了,手算的机会越来越少了,尤其是做工程设计,比较大的工程若用手算,工作量太大,时间上也不允许,但是基本的热力学计算还是应该会的!
 
  通过尝试不同合成压力条件,他们发现随着合成压力上升,双钙钛矿新材料Y2CoIrO6的B位离子表现为低压有序、中压部分有序、直至15GPa(1GPa ~1万大气压)完全无序。出现无序的压力恰好相当于上地幔和下地幔的边界,这个边界是地幔形成钙钛矿结构的分水岭,下地幔充满钙钛矿结构的矿物。同时,有序向无序转变引发了材料的磁性由长程亚铁磁性演化为短程类自旋玻璃态。他们发现,这种反常的压力诱导无序化现象的主要原因是:B位两种离子化学键强度(即轨道杂化的程度)在高压条件形成独特组合形态,导致无序结构拥有较小的晶胞体积。这一结论得到了热力学模型和理论计算的支持。
 
  资料来源:百科、物理研究所
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